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長澤 尚胤
日本接着学会誌, 41(10), p.420 - 426, 2005/10
植物由来であるポリ乳酸(PLA)は、機械的特性や透明性などが良いことから一番実用化に近い材料であるが、高い融点を有するが約60
Cを超える温度域で熱変形し、強度が低下するという欠点がある。放射線橋かけ技術によるPLAの耐熱性改善について検討した。当初、PLAは、放射線照射により分子鎖が切断される放射線分解型の材料であるため、橋かけを助ける助剤を用いた放射線橋かけ法の研究を進めた。1,6-ヘキサンジオールジアクリレート(HDDA),トリメチルプロパントリアクリレート(TMPTA),トリアリルイソシアヌレート(TAIC)が有効であり、3%TAICを用いて最も橋かけしたPLAが約60Cでも熱変形せず、融点以上でも形状を保持した。耐熱性が改善されたPLAは高温に耐える熱収縮材や透明性を保持した射出成形品に応用開発された。良好な生体適合性を有するPLAを放射線橋かけして再生医療材料に応用するため、照射時の温度を変えることによって、橋かけに必要なTAIC濃度を1%に低減化でき、1/5に低線量化できた。この開発した技術によって、プラスチック廃棄物処理問題を解決し、資源循環型社会を構築するために、生分解性プラスチックの利用が増えることが期待できる。
長澤 尚胤; 金田 綾子*; 金澤 進一*; 八木 敏明; 三友 宏志*; 吉井 文男; 玉田 正男
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 236(1-4), p.611 - 616, 2005/07
被引用回数：80 パーセンタイル：97.88(Instruments & Instrumentation)生分解性のポリ乳酸は硬く、透明性のよい樹脂であるが、ガラス転移温度60C以上で変形が起きるため、耐熱性の改善が急務である。これを改善するには橋かけ構造の導入が有効であるため、反応性の多官能性モノマーについて検討した結果、トリアリルイソシアヌレートが橋かけに最も有効であることを見いだした。照射橋かけにより耐熱性が向上したポリ乳酸は、融点(160C)以上でも融解しないことから熱収縮チューブへの応用を可能にした。また、橋かけPLAは結晶化が起こらないため熱湯を注いでも透明性を保持しており、食器類への応用が期待できる。
八木 敏明
第14回放射線利用技術セミナー; 広がる放射線の産業利用講演テキスト, p.67 - 72, 2004/10
生分解性プラスチックは、通常の使用に耐え、使用後は土壌中の微生物によって分解する環境に優しい高分子である。放射線橋かけが難しい生分解性プラスチック(ポリ乳酸など)や天然高分子の多糖類(デンプン,セルロース,キチン・キトサンなど)について、放射線による橋かけ構造を導入する技術開発を行った。ポリ乳酸は放射線橋かけにより、高温(160C以上)にも耐える耐熱性が得られ、熱収縮材への応用が可能である。また、デンプンやセルロースなどは放射線橋かけにより、高吸水性多糖類ゲルが得られ、医療・福祉,農業,衛生用品などへの応用が期待できる。
長澤 尚胤; 八木 敏明
Science & Technology Journal, 13(10), p.20 - 21, 2004/10
ポリ乳酸は、放射線照射により分子鎖が切断される放射線分解型の材料であるため、橋かけ構造の導入が困難であった。そこで、橋かけ助剤を用いた放射線橋かけ法の研究を進め、橋かけ構造を導入することに成功し、耐熱性を改善することができた。いろいろな種類の橋かけ助剤中でトリアリルイソシアヌレート(TAIC)が橋かけに有効であることと、TAIC添加濃度が3%で橋かけが促進することを見いだした。また、耐熱性は橋かけしたポリ乳酸フィルムに一定荷重を掛け、昇温による試料の伸び変化測定より評価した。橋かけしていないポリ乳酸では60C以上で形状が保持できなくなるが、TAIC3%で放射線橋かけしたポリ乳酸は、融点である160C以上でも伸びの変化がほとんどなくなり、ポリ乳酸の耐熱性を著しく改善できることを明らかにした。この技術により高温に耐えるポリ乳酸熱収縮材の開発に進展し、ポリ乳酸の従来品に比べ、収縮性能で約2倍以上、ポリエチレン製熱収縮材に比べ、80Cでの強度が3倍を有する生分解性で透明性に優れた耐熱性高倍率熱収縮材であるといった具体例をもとにポリ乳酸の橋かけ技術及び応用例を紹介した。
吉井 文男
放射線化学, (78), p.26 - 34, 2004/09
多糖誘導体であるカルボキシメチルセルロース(CMC)のペースト状放射線橋かけとその応用,デンプンを原料とするポリ乳酸の橋かけによる熱収縮チューブへの開発、及びハイドロゲル創傷被覆材について、実用化までの技術開発を記した。CMCは濃度10%以上のペースト状で放射線橋かけを起こし、それはカルボキシメチルの置換度や分子量により影響される。橋かけCMCは、手術中に起こる床ずれを防止するマットに応用でき、実用化した。また、CMCゲルは家畜排泄物を効率的に発酵させるための水分制御剤に有効であることを実証した。橋かけポリ乳酸は耐熱性が向上し、熱収縮チューブに応用し、生分解性で透明性のよい製品が得られた。ポリビニルアルコールの放射線合成ハイドロゲルを傷にはる創被覆材に有効であることを実証し、厚生労働省から認可が得られ販売が開始された。
吉井 文男
防菌防黴誌, 32(8), p.405 - 412, 2004/08
生分解性材料は、資源循環型材料として今後ますます研究が進み実用化が盛んになると期待している。放射線橋かけは、室温の照射によリ高分子材料を改質できるため、環境に調和した材料開発に有効な技術である。本報告では、放射線橋かけが難しい生分解性プラスチックと多糖類に橋かけ構造を導入する技術開発を行い、以下の事実を見いだした。(1)ポリブチレンサクシネート(PBS)は無機物(活性炭や二酸化ケイ素)の添加により、橋かけ効率の向上と生分解性が促進できた。(2)PBSはトリメタアリルイソシアンレートの1%という極めて低い濃度により効果的に橋かけ反応が起き、耐熱性が著しく改善できた。(3)ポリ乳酸は、トリアリルイソシアンレートの添加により橋かけが効果的に起き、耐熱性が向上し、熱収縮材に応用できた。(4)天然高分子では、多糖類誘導体のカルボキシメチルセルロースやカルボキシメチルキトサンがペースト状で効果的に放射線橋かけ反応が起き、医療・福祉の分野や環境保全材料への応用が可能になった。
岡部 和彦*; 柴田 康弘*; 真下 透*; 湯浅 久子*; 山中 英寿*; 浅野 雅春; 吉田 勝
Drug Development and Industrial Pharmacy, 26(5), p.559 - 562, 2000/05
被引用回数：1 パーセンタイル：5.63(Chemistry, Medicinal)生体内で分解機能をもつインテリジェント素材による男性不妊症治療への応用について検討した。生体内分解性素材は、DL-乳酸を窒素ガスをバブリングしながら200
、8時間処理することによって得た。この処理によって、Mnが1600のポリDL-乳酸(PLA)が得られた。男性不妊症治療薬としてゴナドトロピン(hCG)を用いた。製剤の調整はPLA(45mg)とhCG(343I.U.)を含むD-マニトール(5mg)を混合した後、37で溶融し、内径2mmのロッド状に成型することによって行った。この製剤の性能評価は幼若ラット背中皮下に埋入後、経時的に血液を採取し、血中のテストステロン濃度を測定することによって行った。この結果、PLAは埋入後14日間で約80%が分解消失することがわかった。また、この期間を通してテストステロン濃度は約0.7ng/mlの一定値を示すことがわかった。
小林 大四朗*; 津布 久悟*; 山中 英寿*; 浅野 雅春; 宮嶋 勝春*; 吉田 勝
Drug Development and Industrial Pharmacy, 24(9), p.819 - 825, 1998/00
被引用回数：23 パーセンタイル：61.1(Chemistry, Medicinal)生分解性ポリD,L-乳酸粒子中にテストステロン(男性ホルモン)を溶媒蒸発法を用いて包含した。次いで、in vivo分解挙動を調べるため、この素材をウイスター系ラットの背中皮下に埋め込んだ。病理組織学的観察の結果から、埋込の開始から10日後に、材料が完全に分解することが分かった。また、75-150
mの粒径をもつ粒子からのテストステロンの放出は、6週の期間にわたって持続した。この所見は前立腺臓器の重量変化及び血中薬物濃度の結果からも示唆された。
浅野 雅春; 吉田 勝; 大道 英樹; 真下 透*; 岡部 和彦*; 湯浅 久子*; 山中 英寿*; 森本 成紀*; 榊原 秀夫*
Biomaterials, 14(10), p.797 - 799, 1993/08
この論文は、熱、pH変化などに不安定な薬物の固定技術及びin vitroでの薬物放出特性を調べた最初の報告である。骨粗鬆病などの治療に広く用いられているカルシトニンは、皮下注射による投与時に激痛をともなうことが知られており、また長時間にわたっての投与が必要とされているとこから、50C以下の温度で成形加工しやすい分子量2,000
4,400のポリ(DL-乳酸)に固定し、ポリマーを分解させながら薬物を放出させる試みを行った。その結果、固定化物からの薬物の放出性は、S-字型分解パターンをもつ分子量4,400のポリマー系が最も優れた性能を示し、24日間の実験期間を通して約14units/dayの一定した放出レベルを維持できることが分った。
